DGZfP-JAHRESTAGUNG 2002

ZfP in Anwendung, Entwicklung und Forschung

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SYRTOPO: Materialcharakterisierung an der BAMline

B.R. Müller, M.P. Hentschel, A. Lange
Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM)
Kontakt: B.R. Müller, M.P. Hentschel

Einleitung

Die Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM) hat im Synchrotronstrahlungslabor BESSY (im Wissenschafts- und Technologiezentrum Berlin-Adlershof) ein Röntgen-Strahlrohr (BAMline) sowie einen Messplatz für die zerstörungsfreie Materialcharakterisierung aufgebaut. Der Messplatz erlaubt die Untersuchung mit monochromatischer Röntgenstrahlung im Energiebereich von 5keV bis 60keV mit hohem Photonenfluß. Seit Anfang 2001 läuft der Probebetrieb zur Optimierung der Strahlungsquelle sowie des experimentellen Aufbaus.

Die Besonderheiten der BAMline im Vergleich zu Laboröntgenquellen sind der hohe Photonenfluss bei freier Wahl der Photonenenergie sowie die Polarisationseigenschaften und die außerordentliche Parallelität der Strahlung bei großem Strahlungsquerschnitt. Dies ermöglicht Refraktionstopogramme für Metall-Matrix-Komposite (MMC) in relativ kurzer Zeit, mit einer lateralen Ortsauflösung von 10µm, zu messen.

Das neuartige ZfP-Verfahren der Röntgen-Refraktions-Topograhy wurde an anderer Stelle ausführlich beschrieben [1,2]. Es nutzt die Messtechnik der traditionellen Kleinwinkelstreuung auf unkonventionelle Weise, und wurde in den letzten zehn Jahren in unserem Labor entwickelte und an die fortgeschrittenen Anforderungen für die zerstörungsfreie Charakterisierung von neuartigen Werkstoffen wie faserverstärkten Kompositen und Keramiken angepasst. Das Verfahren basiert auf dem Brechungseffekt von Röntgenstrahlen. Auf Grund der kurzen Wellenlänge der Röntgenstrahlen (l » 0.1nm) können innere Oberflächen sowie Grenzflächenkonzentrationen von Nanometer Große detektiert werden, so dass mit Hilfe dieser Technik sehr leicht Partikel, Risse und Porengrößen im Sub-Mikrometer-Bereich gemessen werden können, ohne dabei die Proben zu zerstören, wie es bei mikroskopischen Techniken notwendig ist.

Anwendungsfelder dieser Untersuchungsmethode sind z.B. die Erkennung von Faser-Matrix-Enthaftung nach Schlageinwirkung sowie Rissbildung durch Alterung und Herstellung bei faserverstärkten Kompositen.

Synchrotronstrahlung

Synchrotronstrahlung entsteht, wenn energiereiche schnelle Elektronen in einem Magnetfeld abgelenkt werden. Diese Strahlung wurde von Iwanenko und Pomeranschuk (Russland) 1944 vorausgesagt und 1947 das erste mal an einem Dipol-Magneten in einem Elektronen-Synchrotron-Beschleuniger (daher die Bezeichnung) bei General Electric in USA beobachtet. Zunächst war sie ein unerwünschtes Nebenprodukt, da der damit verbundene Energieverlust die erreichbare Endenergie der Elektronen begrenzte. Doch bald erkannte man, dass es sich hier um eine Lichtquelle handelte, die ein kontinuierliches Energiespektrum vom infraroten bis zum harten Röntgenbereich lieferte (Abb.1). Schwinger entwickelte 1949 einen mathematischen Formalismus, der es erlaubt, die Eigenschaften der Synchrotronstrahlung exakt zu berechnen, was eine unabdingbare Voraussetzung für die Kalibrierung von Detektoren bzw. Strahlungsquellen ist. Tomboulin und Hartmann setzten 1956 die Synchrotronstrahlung erstmals gezielt für wissenschaftliche Untersuchungen ein. Seitdem gibt es eine stetige Entwicklung dieser Strahlungsquelle sowie deren Anwendungsfelder. BESSY (Berliner Elektronenspeicherring-Gesellschaft für Synchrotronstrahlung) in Berlin-Adlershof ist bereits die dritte Generation dieser Art Strahlungsquelle. Sie zeichnet sich durch ihre hohe Brillanz (ein Maß für die Leuchtdichte der Quelle) aus, die für eine hohe räumliche und spektrale Auflösung bei den Experimenten benötigt wird. Darüber hinaus verfügt BESSY nicht nur über Dipol-Magnete, sondern auch über komplexe Magnetstrukturen, die Strahlung mit besonderen Eigenschaften liefern.

Abbildung 1: Spektrum der Synchrotronstrahlungsquelle BESSY in Berlin-Adlershof. Vergleichen werden die Spektren eines Dipol-Magneten und eines Wellenlängenschiebers (WLS) mit einer Laborröntgenröhre. Vertikale Striche stellen die Brillanz der charakteristischen Strahlung einer Dreh- bez. Steh-Anode dar. Die Brillanz eines WLS ist 4 Zehnerpotenzen größer.

Die BAMline

Die Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung (BAM) hat in Kooperation mit der BESSY m.b.H. und der Physikalisch Technischen Bundesanstalt (PTB) einen supraleitenden 7Tesla Wellenlängenschieber (WLS) in den Speicherring installiert sowie ein Strahlrohr mit Röntgenmeßplatz in der BESSY-Experimentierhalle errichtet [1]. Der nutzbare Photonenenergiebereich wurde dadurch bis weit in den harten Röntgenbereich hinein erweitert. Abb.1 zeigt die Brillanz eines Dipol-Magneten und eines WLS im Vergleich zu einer Laborröntgenröhre. Die verfügbare Brillanz aus dem WLS ist im angestrebten Energiebereich um vier Zehnerpotenzen größer als die einer Drehanode (oberes Ende der vertikalen Balken in Abb.1)

Abbildung 2: Schematische Ansicht der BAMline von oben.

Das Röntgen-Strahlrohr (die BAMline) verfügt über zwei Monochromatoren (Abb.2): einen Doppel-Multilayer-Monochromator (DMM) für Photonenenergien von ca. 5keV bis 50keV, mit einer Energiebandbreite von ca. 3% (Abb.3); und einem Doppel-Kristall-Monochromator (DCM) mit zwei Kristallsätzen (Si(111) und Si(311)) für den Energiebereich von ca. 5keV bis 50keV und einer Energiebandbreite von ca. 0,2%. Mit Hilfe des biegbaren zweiten Multilayer-Spiegels des DMM lässt sich die Strahlungskeule in ihrer vertikalen Ausbreitung kollimieren bzw. auf ca. 100µm am Probenort fokussieren. Horizontal kann die Strahlungskeule mit Hilfe des biegbaren zweiten Kristalls des DCM auf 250µm fokussiert werden. Die BAMline kann in vier Modi betrieben werden. Ohne Monochromatoren liefert sie das volle Spektrum des WLS. Verschiedene Filter können zur Einschränkung der Energiebandbreite genutzt werden. Beide Monochromatoren können einzeln oder in Kombination betrieben werden.

Abbildung 3: Berechnete Photonenfluß Dichte des DMM durch eine Fläche von 1mm2 am Ort des Experiments (36m von der WLS-Quelle entfernt). Der untere Graph zeigt die erreichbare Energieauflösung des DMM.

Abb. 3 und Abb. 4 zeigen die berechneten Photonenfluß Dichten des DMM sowie des DCM durch eine Fläche von 1mm2 am Ort der Probe, die sich 36m von der WLS-Quelle entfernt befindet. Die erwartete Energieauflösung ist im unteren Bereich von Abb.3, bzw. als gestrichelte Graphen in Abb. 4 dargestellt. Die offenen Quadrate repräsentieren gemessene Werte der Energieauflösung.

Abbildung 4: Berechnete Photonenfluß Dichte der Si(111) und Si(311) Kristallpaare des DCM durch eine Fläche von 1mm2 am Ort des Experiments (36m von der WLS-Quelle entfernt). Die gestrichelten Graphen geben die erreichbare Energieauflösung an. Die offenen Quadrate zeigen die gemessene Energieauflösung für das Si(311) Kristallpaar.

Experimenteller Aufbau

Das in der Bundesanstalt für Materialforschung und -prüfung entwickelte zerstörungsfreie Verfahren der Röntgen-Refraktions-Topographie nutzt die Brechungseigenschaften innerer Grenzflächen von Werkstoffstrukturen, um charakteristische Kenngrößen zu ermitteln. Die kennzeichnende Wechselwirkung des Verfahrens beruht auf der Ablenkung der Röntgenstrahlen an inneren Grenzflächen verschiedener Dichte, in Analogie zum bekannten Brechungsverhalten des sichtbaren Lichts an optischen Linsen und Prismen. Der Unterschied liegt jedoch darin, dass der Brechungsindex n für Röntgenstrahlen in Materie nahe bei eins liegt. Dies hat zur Folge, dass Röntgenstrahlen beim Durchgang durch Grenzflächen nur um einen sehr kleinen Winkel (wenigen Bogenminuten) abgelenkt werden. Das Verfahren wurde an anderer Stelle ausführlich beschrieben [2, 3]. Mit Hilfe der Synchrotronstrahlung kann das Messverfahren nun auch auf die Untersuchung von Metallmatrix-Kompositen (MMC) ausdehnen. Durch entsprechende Wahl der Photonenenergie (mit Hilfe der Monochromatoren der BAMline) können dicke bzw. stark absorbierende Proben genügend transparent gemacht werden. In Abb. 5 ist der experimentelle Aufbau an der BAMline, der zur Ermittlung innerer Oberflächen in Probekörpern erforderlich ist, skizziert. Der Stark kollimierte Synchrotronstrahl wird durch den DCM monochromatisiert. Abhängig von der verwendeten Photonenenergie hat der Synchrotronstrahl eine Querschnitt von bis zu 3mm vertikal und 60mm horizontal. Der Röntgenstrahl durchdringt die Probe, die mittels eines Manipulatorsystems bewegt werden kann, und wird hinter der Probe durch einen Analysatorkristall (Si(022)) in eine CCD-Kamera reflektiert. Die CCD-Kamera hat eine Ortsauflösung von 10µm.

Abbildung 5: Instrumentierung für die Röntgen-Refraktions-Topographie an der BAMline. Der durch den DCM monochromatisierte, stark kollimierte Synchrotronstrahl durchdringt die Probe und wird durch den Analysatorkristall (Si(022)) auf eine CCD-Kamera gelenkt.

Die Messung erfolgt in zwei Schritten. Die probe wird durch den Strahl gescannt und der Analysatorkristall zunächst so eingestellt, dass er die Bragg-Bedingung erfüllt, sodass die Röntgenstrahlen zur CCD-Kamera reflektiert werden (Intensität I). Dabei entsteht ein Absorptions-Topogramm der Probe, wie wir es aus der Radiographie kennen. Danach wird die Probe erneut gescannt, wobei diesmal der Analysatorkristall geringfügig verstimmt wird (wenige Bogensekunden bis -minuten), sodass die Bragg-Bedingung gerade nicht mehr erfüllt ist. In dieser Position des Analysatorkristalls können nur noch solche Röntgenstrahlen zur CCD-Kamera reflektieret werden, die durch Refraktion an Grenzflächen innerhalb der Probe aus ihrer ursprünglichen Richtung abgelenkt wurden (Refraktionsintensität IR). Durch das herausfahren der Probe aus dem Strahl wird die jeweilige Nullzählrate (I0 und IR0) in Absorptions- und Refraktionsgeometrie ermittelt. Der Refraktionswert C, der eine Maß für die innere Oberflächendichte S einer Werkstoffprobe ist, kann dann nach folgender Messvorschrift ermittelt werden [3]:

dabei ist d die durchstrahlte Dicke der Probe. Der entsprechende Proportionalitätsfaktor kann durch eine Kalibriermessung an einer Probe bekannter innerer Oberflächendichte (z.B. Faser-Roving) ermittelt werden, so dass die innere Oberflächendichte der untersuchten Objekte quantitativ ermittelt werden kann. Bewegt man die Probe in y- und z-Richtung schrittweise durch den Röntgenstrahl, so kann für jede Ortskoordinate (xi,yi) der Probe ein Wertepaar (I , IR , I0 , IR)i gemessen werden. Man erhält somit ein Refraktons-Topogramm der Probe und damit die lokale (laterale) Verteilung der inneren Oberflächendichte in der Probe. Die Refraktions-Topographie ist für jegliche zerstörungsfreie Charakterisierung von Rissdichte- oder Porendichte-Verteilungen geeignet, einschließlich der quantitativen Analyse der Signale. Der hohe Photonenfluss (siehe Abb.1) und der große Strahlquerschnitt der BAMline in Kombination mit einer hochauflösenden CCD-Kamera ermöglicht kurze Messzeiten, auch für weniger transparente Probekörper.

Anwendungen

Die Abb. 6 und 7 zeigen Ergebnisse erster Refraktionsmessungen an der BAMline mit dem oben beschriebenen Versuchsaufbau. Es wurde ein Metall-Matrix-Komposit Werkstoff (MMC) für hohe mechanische und thermische Belastungen untersucht. Er besteht aus Siliziumcarbid-Faser verstärktem Titan und wurde zuvor mechanisch in Faserrichtung belastet. Die Untersuchungen sollten zeigen, ob die durch die Belastung entstehenden Risse im Werkstoff gleichmäßig verteilet sind, oder ob sie lokal konzentriert auftreten. Für eine gute Transparenz des Werkstoffs benutzten wir 40keV Synchrotronstrahlung. Abb.6 zeigt das Absorptions-Topogramm (Analysatorkristall steht auf dem Bragg-Winkel). Es wurde in vertikaler Richtung aus ca. 50 Einzelbildern aufgenommen und hat eine laterale Ortsauflösung von 10µm. Die hellen horizontalen Streifen werden durch gestörte Zonen im DCM hervorgerufen. Die dunkle Streifenstruktur in der hellen Mitte des Topogramms wird durch die Absorption der eingebetteten Fasern erzeugt. Das Faserversagen (Faserbruch) ist deutlich an den hellen vertikalen Rissfeldern zu erkennen, die senkrecht zur Belastungsrichtung verlaufen. Der horizontale Abstand der Rissfelder beträgt weniger als 2mm.

Abbildung 6: Absorptions-Topogramm (vert./ horiz.: 16.2mm x 12.8mm) von MMC bei 40keV Photonenenergie. Dunkle Bereiche: Titan Matrix, heller Bereich: faserverstärkte Matrix mit vertikalen Faser Rissfeldern. Horizontaler Abstand der Rissfelder < 2mm. Abbildung 7: Refraktions-Topogramm der gleichen Probe und Bereich wie in Abb. 6.

Abb. 7 zeigt das Refraktions-Topogramm der Probe. Es zeigt die gleichen Strukturen wie das Absorptions-Topogramm. Jedoch treten die Effekte des fehlerhafte DCM-Kristalls noch stärker in den Vordergrund. Für die Aufnahme des Topogramms wurde der Analysatorkristall um einige Bogensekunden von der Bragg-Bedingung weggedreht, sodass nur noch Röntgenstrahlen zur CCD-Kamera reflektiert werden, die zuvor durch innere Grenzflächen der Probe aus ihrer ursprünglichen Ausbreitungsrichtung abgelenkt (gebrochen) wurden. Damit wird die Verteilung innerer Grenzflächen, die durch Matrixrisse bzw. Faser-Matrix-Enthaftung hervorgerufen werden sichtbar. Der Vergleich beider Topogramme zeigt eine starke Korrelation zwischen den Bereichen, in denen Fasern gebrochen sind (Abb.6) und den Bereichen, in denen eine erhöhte Refraktionsintensität registriert wurde. Dies zeigt an, dass es lediglich in unmittelbarer nähe der Faserbruchstellen zu einer Faser-Matrix-Enthaftung kommt. Die reine Titan-Matrix (oberer und unterer Bereich in den Topogrammen) scheint durch die mechanische Belastung nicht geschädigt zu sein, da es hier kein erhöhtes Refraktionssignal gibt.

Zusammenfassung

Unter Verwendung von Synchrotronstrahlung am Röntgenmessplatz der BAM bei BESSY konnten erstmals Metall-Matrix-Komposite mit der Röntgen-Refraktions-Messtechnik untersucht werden. Damit ist es jetzt möglich auch weniger transparente Werkstoffe auf die Entwicklung innerer Grenzflächen, hervorgerufen durch Alterung bzw. mechanischer oder thermischer Belastung, zu Untersuchen.

Zitate

  1. W. Görner, M.P. Hentschel, B.R. Müller, H. Riesemeister, M. Krumrey, G. Ulm, W. Diete, U. Klein, R. Frahm; BAMline: the first hard X-ray beamline at BESSY II, Nucl. Ins. and Meth. Phys. Res. A, 467-468 (2001), 703-706.
  2. Hentschel, M.P.; Hosemann, R.; Lange, A.; Uther, B.; Brückner, R.: Röntgenkleinwinkelbrechung an Metalldrähten, Glasfäden und hartelastischem Polypropylen. Acta. Cryst. A43 (1987), 506-513.
  3. M.P. Hentschel, K.-W. Harbich, A. Lange, Nondestructive evaluation of single fibre debonding in composites by X-ray refraction, NDT & E International 27 (1994), 275.

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